Magnetic structure and spin dynamics in the low-dimensional antiferromagnetic [alpha]-Cu2V2O7 system

Abstract

Magnetic properties of the S = 1/2 antiferromagnet, Cu2V2O7, have been studied using magnetization and neutron scattering measurements on powder and single-crystal samples. Magnetic susceptibility on the α-Cu2V2O7 showed a broad peak at 50 K indicative of the short-range correlation and an abrupt increase due to a phase transition to a magnetically ordered state at TN = 33.4(1) K. Below TN, weak ferromagnetism was found due to spin canting which was caused by the Dzyaloshinskii-Moriya interaction. Neutron diffraction revealed that the S = 1/2 Cu2+ spun antiferromagnetically align in the Fd'd'2 magnetic space group. The ordered moment of 0.93(9)μB was predominantly along the crystallographic a-axis with spin canting along the bc-plane. Quantum Monte Carlo (QMC) simulation suggested a helical-honeycomb spin network with two antiferromagnetic exchange interactions J1 (nearest-neighbour) and J2 (next-nearest-neighbour). High field magnetization measurements also revealed a spin-flop transition at H = 6.5 T, and the spin canting transition at 18 T. For the "α-u2V2O7, magnetic susceptibility also showed a broad maximum at 50 K but without spontaneous magnetization below TN = 26 K. QMC simulations also suggested the presence of further neighbour interactions. Magnetic excitations of the α--Cu2V2O7 were investigated using inelastic neutron scattering. The study revealed unusual commensurate splitting of magnetic excitation branches centered at a wave vector (0, ± δ,0) with δ = 0.25 away from a magnetic zone center, where a magnetic Bragg peak is observed. The energy gap of 0.75(6) meV due to the anisotropic interactions at (0, 2± δ, 0) was found to decrease as a function of temperature and the magnetic excitations become diffusive and disappear above 35 K coincident with TN. The experiment at the Multi Axis Crystal Spectrometer, MACS, to map the excitations over a large momentum space clearly showed the splitting of the dispersion along K at most of the allowed magnetic reflections.

สมบัติทางแม่เหล็กของแอนทิเฟอร์โรแมกเน็ตที่มีสปีนเท่ากับ ½ ใน Cu2V207 ได้ถูกศึกษาโดยใช้การวัดความเป็นแม่เหล็ก และการกระเจิงนิวตรอนทั้งในสารตัวอย่างที่เป็นชนิดผงและผลึกเดี่ยว สภาพรับไว้ได้ทางแม่เหล็กของ α-Cu2V2O7 แสดงถึงยอดของกราฟที่มีความกว้าง ณ ตำแหน่งที่อุณหภู 5 เคลวิน ที่สื่อถึงความสัมพันธ์พิสัยสั้นอีกทั้งยังแสดงถึงการเพิ่มขึ้นอย่างทันทีทันใด อันเนื่องมาจากการเปลี่ยนสถานะเป็นสภาพมีระเบียบทางแม่เหล็กที่อุณหภูมิ Tn = 33.4(1) เคลวิน ที่อุณหภูมิต่ำกว่า Tn สามารถสังเกตเห็นถึงสภาพความเป็นแม่เหล็กแบบเฟอร์โรอย่างอ่อนอันเป็นผลมาจากอันตรกิริยา Dzyaloshinskii-Moriya การกระเจิงนิวตรอนเผยถึงการที่สปิน ½ ของไอออนทองแดง Cu2+ เรียงตัวกันแบบแอนทิเฟอร์โรแมกเน็ตในกรุปปริภูมิแม่เหล็กแบบ Fd'd'2 โมเมนต์แม่เหล็กขนาด 0.93(9)µB มีทิศทางหลักในแกนผลึก a โดยลาดเอียงไปในทิศ bc เล็กน้อย การจำลองด้วยควอนตัม มอนติ คาร์โล บ่งถึงโครงข่ายของสปินที่มีลักษณะแบบรังผึ้งเป็นเกลียวโดยมีอันตรกิริยาแลกเปลี่ยนแบบแอนทิเฟอร์โรแมกเน็ตสองค่าได้แก่ J1 และ J2 สำหรับ β-Cu2V2O7 นั้น สภาพรับไว้ได้ทางแม่เหล็ก แสดงให้เห็นถึงยอดของกราฟที่มีความกว้าง ณ ตำแหน่งที่อุณหภูมิ 50 เคลวิน แต่ไม่ปรากฎการเกิดสภาวะความเป็นแม่เหล็กได้เอง เมื่ออุณหภูมิต่ำกว่า Tn = 26 เคลวิน การจำลองด้วยควอนตัม มอนติ คารโล ได้บ่งถึการมีอยู่ของอันตรกิริยาที่ไกลกว่าอันตรกิริยาเพื่อนบ้าน การกระตุ้นทางแม่เหล็กของ α-Cu2V2O7 ถูกวัดโดยใช้การกระเจิงนิวตรอนแบบไม่ยืดหยุ่น ผลจากการศึกษาเผยให้เห็นถึงการแยกออกของรูปแบบการกระตุ้นทางแม่เหล็กจากโซนแม่เหล็กกลางไปยังที่ (0,± δ,0) เมื่อ δ = 0.25 และมีช่องว่างพลังงานขนาด 0.75(6) มิลลิอิเล็กตรอนโวลต์ อันเนี่องมาจากอันตรกิริยาที่ไม่เท่ากันทางกายภาพ (0,± 0.25,0) มีขนาดลดลงตามฟังก์ชันของอุณหภูมิ อีกทั้งการกระตุ้นทางแม่เหล็กมีการกระจายตัวออกและหายไปที่ อุณหภูมิสูงกว่า 35 เคลวิน ตรงกับ Tn การทดลองล่าสุดที่ Multi Axis Crystal Spectrometer (MACS) เพื่อสร้างภาพขนาดใหญ่ของการกระตุ้นในปริภูมิโมเมนตัม แสดงให้เห็นอย่างชัดเจนถึงการแยกตัวออกของการกระตุ้นทางแม่เหล้กในทิศทาง K ในเกือบทุกตำแหน่งที่เกิดการสะท้อนทางแม่เหล็ก