A study of complex chemical oscillations in the pseudo-closed system of belousov-zhabotinsky reaction

Abstract

In the investigation of the complex oscillations of intermediates bromide and cerium ions by potentiometric method in a pseudo-closed system of cerium(IV)-catalyzed Belousov-Zhabotinsky reaction at a constant temperature of 30.0+0.1C, malonic acid and cerium(IV) concentrations were 0.44 and 0.00133 M, respectively, and bromate concentration was increased: 0.093, 0.105 and 0.118 M in 1.00 M sulfuric acid. A number of transient phenomena including mixed-mode (MM) and intermittency(I) oscillations were observed in between two series of simple oscillations. When the sulfuric acid concentration was reduced from 1.00 to 0.500 M, the complex transient oscillations were no longer observed. There were only damped simple oscillations with 1-3 cycles of period-doubled oscillations. The induction period was independent of the bromate concentration employed in this study, but it decreased significantly when the sulfuric acid concentration was reduced from 1.00 to 0.500 M. The complex oscillations could only be reproduced in a qualitative manner as they have shown to be very sensitive to the concentrations of the major reactants in the reaction.

ในการศึกษาการกวัดแกว่งอย่างซับซ้อนของสาร มัธยันต์โบรไมด์และซีเรียมไอออนโดยวิธีการวัดศักย์ ไฟฟ้าในระบบปิดไม่แท้ของปฏิกริยาเบลูซอฟขชาโบทินสกี้ โดยมีซีเรียม (IV) เป็นคะตะลิสต์ที่อุณหภูมิ 30.0 (+,-) 0.1 องศาเซลเซียส, ความเข้มข้นของกรดมาโลนิก และซีเรียม (IV) เท่ากับ 0.44 และ 0.00133 โมลาร์ ตามลำดับ และความเข้มข้นของโบรเมตถูกทำให้เพิ่มขึ้น: 0.093, 0.105, 0.118 โมลาร์ใน 1.00 โมลาร์ กรด ซัลฟูริกได้พบปรากฎการณ์ชั่วคราว (transient phenomena) อันได้แก่การกวัดแกว่งแบบ mixed-mode (MM) และ intermittencey (I) ในระหว่าง 2 ชุด ของการกวัดแกว่ง อย่างธรรมดา, เมื่อความเข้มข้นของกรดซัลฟูริกถูกทำให้ลดลง จาก 1.00 โมลาร์เป็น 0.500 โมลาร์ การกวัดแกว่งชั่วคราว อย่างซับซ้อนไม่ตรวจพบอีกต่อไป มีเพียงแต่การกวัดแกว่ง อย่างธรรมดาแบบ damped พร้อมกับการกวัดแกว่งแบบ period-doubled 1-3 รอบ ช่วงเวลาการชักนำ (induction priod) ไม่ขึ้นกับ ความเข้มข้นของโบรเมตสำหรับการศึกษาอันนี้ แต่มันลดลง อย่างมีนัยสำคัญเมื่อความเข้มข้นของกรดซัลฟูริกถูกทำให้ ลดลงจาก 1.00 โมลาร์เป็น 0.500 โมลาร์ การกวัดแกว่งอย่างซับซ้อนสามารถทำซ้ำได้เพียงเชิง คุณภาพเท่านั้น ดังเห็นได้จากความไวมากต่อความเข้มข้น ของสารตั้งต้นหลักในปฏิกริยา